Exposition des Menschen gegenüber pro - Shaoxing Pump Control Co., Ltd

npj Clean Water Band 6, Artikelnummer: 16 (2023) Diesen Artikel zitieren

3118 Zugriffe

2 Zitate

6 Altmetrisch

Details zu den Metriken

Durch Target- und Non-Target-Screening (NTS) wurde eine breite Palette von Chemikalien in verschiedenen Arten von Trinkwasser- und Urinproben gemessen, um die Exposition des Menschen abzuschätzen. Leitungswasserproben, gesammelt an 42 Standorten in Barcelona (August–Oktober/2020, Mai/2021), Leitungswasser, gefiltert mit häuslichen Aktivkohlefiltern (AC, N = 6) und Umkehrosmose (RO, N = 5), kommerzielles Flaschenwasser (N = 10) und Urinproben (N = 39) wurden eingeschlossen. 35 Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS), Bisphenol A und Nonylphenol wurden mittels LC-MS/MS und GC-MS/MS sowie NTS mittels LC-HRMS analysiert. 9 PFAS wurden in ungefiltertem Leitungswasser der ersten Probenahme (79 % der Proben, Median = 30 ng/L), 6 in der zweiten (69 %, Median = 9,8 ng/L) und 5 in 13 % Urinproben nachgewiesen. NTS hat vorläufig Arzneimittel und andere Industriechemikalien im Trinkwasser identifiziert. PFAS wurden durch RO und nicht durch AC-Filter entfernt. Die Ergebnisse liefern wertvolle Informationen für die Expositionswissenschaft und die Wasserqualitätsüberwachung neu auftretender Trinkwasserverunreinigungen.

Die aquatische Umwelt wird durch eine zunehmende Anzahl von Chemikalien bedroht, die in Verbraucher- und Industrieprodukten verwendet werden und eine Gefahr für die menschliche Gesundheit darstellen, wenn sie dem Trinkwasser ausgesetzt sind1,2. Endokrin wirkende Chemikalien wie Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS) und Phenole (z. B. Bisphenol A, Nonylphenol) sind aufgrund ihrer großen jährlichen Produktion und der Schwierigkeit, sie in Trinkwasseraufbereitungsanlagen zu entfernen, äußerst besorgniserregend2.

PFAS stellen eine vielfältige Gruppe anthropogener Substanzen dar, die seit den 1950er Jahren für vielfältige Industrie- und Verbraucheranwendungen weltweit hergestellt werden3,4,5. Die einzigartigen Eigenschaften der Kohlenstoff-Fluor-Bindung machen PFAS stabil, resistent gegen Abbau und persistent, was zu ihrer allgegenwärtigen Präsenz im Boden, Oberflächen- und Grundwasser, in Lebensmitteln und in der Luft führt6. Obwohl die am weitesten verbreiteten und giftigsten Altverbindungen, Perfluoroctansulfonat (PFOS) und Perfluoroctancarboxylat (PFOA), von den Herstellern in den meisten Teilen der Welt aus dem Verkehr gezogen wurden, sind sie immer noch in der Umwelt vorhanden, ebenso wie PFAS-Ersatzverbindungen wie Fluoralkyletherverbindungen ( Ether-PFAS; z. B. GenX und ADONA), die zunehmend in der Umwelt und in Organismen nachgewiesen werden7,8. Starke epidemiologische Beweise zeigen Zusammenhänge mit verringertem Geburtsgewicht, erhöhtem Brustkrebsrisiko und beeinträchtigter Glukosetoleranz2. Tierstudien zeigen negative Auswirkungen auf die Immun-, Leber-, Schilddrüsen- und Bauchspeicheldrüsenfunktion6. PFAS sind wasserlöslich und es wurden erhöhte Konzentrationen im Trinkwasser in der Nähe von Punktquellen gemeldet, die durch industrielle Aktivitäten oder Brandbekämpfungsmaßnahmen kontaminiert waren9. Es gibt nur begrenzte Belege für das Vorkommen von PFAS in abgefülltem Wasser10,11 und in der öffentlichen Trinkwasserversorgung von Gebieten, die nicht von kontaminierten Standorten betroffen sind, insbesondere in Europa. Nur wenige Studien untersuchten die Hintergrundwerte von PFAS in aufbereitetem Trinkwasser in Kanada12, China13, Indien14, den USA15 und in europäischen Ländern (Frankreich, Deutschland, Griechenland, Niederlande, Spanien)16,17,18,19,20. Daher gelten Trinkwasser und Nahrung als Haupteintragswege für PFAS in den menschlichen Körper7.

Bisphenol A wird aufgrund seiner guten thermischen Stabilität und Beständigkeit gegenüber Ölen und Säuren häufig bei der Herstellung von Polycarbonat-Kunststoffen und Epoxidharzen für die Auskleidung von Metallprodukten verwendet21. Obwohl Bisphenol A aufgrund seiner kurzen Halbwertszeit im menschlichen Körper nicht als persistent gilt, ist es in der Umwelt, einschließlich Trinkwasser, weit verbreitet21. Epidemiologische Erkenntnisse zeigten, dass die Exposition gegenüber Bisphenol A mit gesundheitsschädlichen Auswirkungen wie einer Beeinträchtigung der neurologischen Entwicklung, Herz-Kreislauf-Erkrankungen und Unfruchtbarkeit verbunden ist2. Nonylphenol wird als Bestandteil von Körperpflegeprodukten, Farben, Reinigungsmitteln und Polyvinylchloridrohren verwendet. und es wurde ursächlich mit veränderten Hormonaktivitäten beim Menschen in Verbindung gebracht22,23.

Es gibt nur begrenzte Hinweise auf das Vorkommen von Bisphenol A und Nonylphenol in verschiedenen Arten von Trinkwasser. Die Belastung des Menschen mit Trinkwasser stellt ein ernstes Problem dar, denn bereits geringe Konzentrationen können aufgrund von Bioakkumulation und Persistenz zu einer Belastung der Allgemeinbevölkerung führen9.

Die Besorgnis für die öffentliche Gesundheit durch diesen Expositionsweg wird durch die Umsetzung der PFAS-Verordnung und der routinemäßigen Überwachung gemäß der aktuellen EU-Trinkwasserrichtlinie (EU DWD 2020/2184) verdeutlicht. Es werden zwei maximale Schadstoffwerte definiert: einer für die Summe der einzelnen PFAS-Konzentrationen („Gesamt-PFAS“ bei 500 ng/L) und einer für die Summe von 20 spezifischen PFAS, einschließlich C4-C13-Carboxylaten und Sulfonaten, die als besorgniserregend gelten in Bezug auf Wasser, das für den menschlichen Gebrauch bestimmt ist („Summe von PFAS“ bei 100 ng/L). Darüber hinaus wird ein Grenzwert (2500 ng/L) für Bisphenol A festgelegt24. Nonylphenol wurde mit einem Richtwert von 300 ng/L25 in die erste Beobachtungsliste besorgniserregender Stoffe/Verbindungen in Wasser für den menschlichen Gebrauch aufgenommen.

Ziel der vorliegenden Studie war es, die Exposition der Bevölkerung in Wohngebieten gegenüber ausgewählten Chemikalien, die zunehmend Anlass zur Sorge geben, in Trinkwasser- und Urinproben von Freiwilligen in der Stadt Barcelona (Spanien) durch zielgerichtete und nicht zielgerichtete Ansätze zu bewerten. Die spezifischen Ziele waren: (1) Quantifizierung des Vorkommens und der Verteilung von 35 einzelnen PFAS, Bisphenol A und Nonylphenol durch gezielte Analyse verschiedener Arten von Trinkwasser (Leitungswasser, gefiltertes Leitungswasser, Flaschenwasser); (2) die menschliche Exposition gegenüber PFAS durch Analyse in Urinproben von Studienteilnehmern zu bewerten; (3) vorläufige Identifizierung neu auftretender Schadstoffe durch nicht zielgerichtetes Screening von Leitungswasserproben.

An der Studie nahmen insgesamt 39 Freiwillige teil, darunter 24 Frauen (60 %), 14 Männer (37 %) und 1 nicht-binärer Proband (3 %), mit einem Durchschnittsalter von 40,7 Jahren (Standardabweichung (SD) = 10,2). Jahre, Bereich = 26–76 Jahre). Der Bildungsabschluss lag bei 35 (90 %) bei mindestens einer Universität und bei 4 (10 %) bei einer weiterführenden Schule. Der durchschnittliche Verbrauch von ungefiltertem Leitungswasser, abgefülltem und gefiltertem Leitungswasser betrug 0,6 (SD = 0,5, Bereich = 0,1–1,5), 0,5 (SD = 0,4, Bereich = 0,3–1,5) bzw. 0,4 (SD = 0,5, Bereich =). 0,1–1,5) L/Tag, basierend auf einem selbst gemeldeten Fragebogen zum Wasserverbrauch.

Insgesamt wurden 35 PFAS im Leitungswasser analysiert, von denen nur Perfluoralkylsäuren (PFAA; 7 Carboxylate und 3 Sulfonate) über den Bestimmungsgrenzen lagen, hauptsächlich mit einer Kohlenstoffkettenlänge von weniger als acht (≤C8); während C10-, C11- und C12-Carboxylate nur in einer oder zwei Proben nachgewiesen wurden. Die Gesamt-PFAS-Nachweisrate betrug bei der ersten Probenahme 79 % und bei der zweiten Probenahme 69 % (Tabelle 1). Die am häufigsten nachgewiesenen (>50 %) Verbindungen während der ersten Probenahme waren Perfluorpentanoat (PFPeA) (64 %; Median = 3,3 ng/L), Perfluorbutansulfonat (PFBS) (64 %; Median = 9,2 ng/L), Perfluorheptanoat ( PFHpA) (52 %; Median = 3,0 ng/L), Perfluorhexanoat (PFHxA) (31 %; Median = 13,0 ng/L) und PFOS (52 %; Median = 12,5 ng/L), während die anderen PFAS Häufigkeiten der Erkennung zeigten unter 12 % (Tabelle 1, Abb. 1). Ebenso waren die am häufigsten vorkommenden Verbindungen bei der zweiten Probenahme PFPeA (62 %; Median = 4,0 ng/L) und PFBS (45 %; Median = 6,8 ng/L), wohingegen PFOS und PFHpA in 4,8 % und 24 % der Proben vorhanden waren bzw. (Tabelle 1, Abb. 1). Das PFAS-Zusammensetzungsprofil in der ersten Probenahme wurde im Verhältnis zu den gesamten PFAS-Konzentrationen von PFBS (25,9 %), PFOS (22,1 %), PFPeA (17,6 %) und PFHxA (16,2 %) dominiert (Abb. 2). In der zweiten Probenahme wurden hohe Beiträge zur gesamten PFAS-Konzentration für PFPeA (45,7 %) und PFBS (39,2 %) beobachtet (Abb. 2). Unseres Wissens nach war dies die erste Studie, die Ether-PFAS (z. B. GenX und ADONA) im Trinkwasser der Region Barcelona analysierte und nicht nachgewiesene Werte aufwies.

In wiederholten Probenahmekampagnen (August–Oktober 2020 und Mai 2021) wurden an 42 Standorten in Barcelona, Spanien, ungefilterte Leitungswasserproben gesammelt. Die Linie innerhalb der Box markiert den Median, die Grenzen der Box geben das 25. bis 75. Perzentil an und die Punkte bezeichnen Beobachtungen (Proben), die den PFAS-Konzentrationen entsprechen.

Erste Probenahme (N = 42; S1 DW), zweite Probenahme (N = 42; S2 DW) und Urinproben der ersten Probenahme (N = 39; S1 Urin).

Im Vergleich zu früheren in Barcelona durchgeführten Studien waren Ersatz-PFAS (PFPeA, PFHxA, PFBS) und PFHpA die am häufigsten in den Leitungswasserproben nachgewiesenen Verbindungen, wobei in den letzten 10 Jahren steigende Konzentrationen beobachtet wurden (Ergänzungstabelle 1)16,17.

Diese Dominanz von PFAS mit weniger als acht Kohlenstoffatomen (

Für Altverbindungen wie PFOA, Perfluornonanoat (PFNA) und PFOS wurde in Barcelona in den letzten 10 Jahren im Vergleich zu früheren Studien ein abnehmender Trend der Konzentrationen im Leitungswasser beobachtet (Ergänzungstabelle 1)16,17. PFAS-Zusammensetzungsprofile deuten darauf hin, dass Altverbindungen (PFOS, PFOA) immer noch zu den gesamten PFAS-Konzentrationen beitragen, wenn auch nicht konsistent über alle Probenahmeereignisse hinweg (Abb. 2). Dies kann durch die hohe Persistenz und Anreicherung alter PFAS in der Umwelt erklärt werden, die noch lange nach ihrer Einstellung in der weltweiten Produktion zu einer Exposition des Menschen führen können9.

Unsere Ergebnisse zeigten, dass die mittleren PFAS-Gesamtkonzentrationen bei der ersten Probenahme (30,0 ng/L) dreimal höher waren als bei der zweiten (9,8 ng/L) (Tabelle 1, Abb. 1). Die zweite Probenahme wurde nach der Regenzeit im Mai durchgeführt, während die erste Probenahme im August-September in den Spätsommermonaten durchgeführt wurde. Unterschiede in den PFAS-Konzentrationen zwischen den Probenahmekampagnen können auf saisonale Schwankungen in der Qualität der Oberflächengewässer zurückzuführen sein, die das Trinkwasser für Barcelona liefern (Flüsse Ter und Llobregat). Tatsächlich ergab eine in Katalonien (Spanien)33 durchgeführte Studie saisonale Schwankungen über drei Probenahmekampagnen von unbehandeltem Wasser aus dem Fluss Ebro für PFPeA (Herbst = 30 %, Winter = 17 %, Frühling/Sommer = 66 %) und PFOS (Herbst =). 22 %, Winter = 4 %, Frühling/Sommer = 86 %). Saisonale Veränderungen der PFAS-Konzentrationen im Oberflächen- und Grundwasser wurden in verschiedenen Ländern beobachtet34,35. Beispielsweise haben Nguyen et al. (2022) untersuchten das Einzugsgebiet eines Flusses in Schweden an einer Probenahmestelle, die von der Verwendung von PFAS-haltigen wässrigen Feuerlöschschäumen (AFFFs) betroffen war, und fanden dort aufgrund der Hochwassersaison (d. h. Frühling) höhere PFAS-Konzentrationen. Darüber hinaus fanden sie auch umgekehrte saisonale Trends bei den PFAS-Konzentrationen an Probenahmestellen, die weniger von Punktquellen beeinflusst wurden, was möglicherweise durch den Effekt der Verdünnung bei Ereignissen mit hohem Durchfluss ohne zusätzliche Schadstoffeinträge erklärt werden kann34. In einer anderen Studie fanden Tokranov et al. (2021) niedrigere Konzentrationen von PFAS im Sommer und höhere Konzentrationen in den Wintermonaten innerhalb der Oberflächenwasser-/Grundwassergrenze und im absteigenden Grundwasser eines Sees (Massachusetts, USA), verursacht durch natürliche biogeochemische Prozesse Schwankungen im Zusammenhang mit Oberflächenwasser-/Grundwassergrenzen. Insgesamt wurden saisonale Unterschiede im PFAS-Gehalt von Quellwasser mit unterschiedlichen zugrunde liegenden Mechanismen dokumentiert. Daher ist es wichtig zu beachten, dass saisonale Veränderungen einen Einfluss auf die Trinkwasserqualität haben können.

Die Ergebnisse der Spearman-Korrelationskoeffizienten zwischen einzelnen PFAS sind in Abb. 3 zusammengefasst. Die Korrelationen erreichten keine statistische Signifikanz, es wurden jedoch starke positive Korrelationen zwischen PFBS und Gesamt-PFAS (r = 0,6; p-Wert = 0,4) und moderate Korrelationen zwischen PFPeA beobachtet und Gesamt-PFAS (r = 0,4; p-Wert = 0,7); PFPeA und PFBS (r = 0,4; p-Wert = 0,8); PFOS und Gesamt-PFAS (r = 0,5; p-Wert = 0,7) in der ersten Probenahme. Bei der zweiten Probenahme korrelierte PFPeA stark mit Gesamt-PFAS (= 0,8; p-Wert = 0,4) und mäßig mit PFBS (r = 0,5; p-Wert = 0,4). Unsere Ergebnisse stehen im Einklang mit einer früheren Studie, die mittlere oder hohe Korrelationen zwischen einzelnen PFAS in aufbereitetem Wasser zeigt, die durch ähnliche Quellen erklärt wurden36. Eine Einschränkung der Korrelationsanalyse bestand darin, dass die Anzahl der Proben oberhalb der Quantifizierungsgrenze lag. Für diese Analyse wurden nur wenige Verbindungen berücksichtigt.

a Erste Probenahme (August–Oktober 2020). b Zweite Probenahme (Mai 2021). Korrelationen wurden für Verbindungen berechnet, die in mindestens 45 % der Proben nachgewiesen wurden. Der P-Wert betrug für alle gezeigten Korrelationen <0,05.

Auf EU-Ebene werden Richtlinien zur Bewältigung der PFAS-Kontamination umgesetzt, darunter der aktuelle EU-DWD24, der PFAS als eine Klasse regelt, die ab 2023 routinemäßig im Trinkwasser überwacht werden soll. In dieser Studie werden die Summe und Gesamtkonzentrationen von PFAS gemäß der Definition der EU ermittelt Die DWD waren identisch, da nur Carboxylate und Sulfonate C4–C12 nachgewiesen wurden. Die beobachtete mittlere Summe/Gesamtkonzentration der PFAS in der ersten Probenahme (30,0 ng/L) lag unter den EU-DWD-Grenzwerten, mit Ausnahme einer Probe (180 ng/L), die den parametrischen Wert für die „Summe der PFAS“ überschritt. (Abb. 4). In dieser Probe wurden PFPeA, PFBS, PFOA, PFOS, PFHpA und PFHxA in Konzentrationen von 72, 52, 21, 13, 12 bzw. 10 ng/L quantifiziert, und die Summe der Carboxylate entspricht 64 % der Gesamtkonzentration . Die entsprechende Summe/Gesamt-PFAS-Konzentration der zweiten Probenahme (7,6 ng/L) war deutlich niedriger und unter dem EU-Parameterwert (Abb. 4).

S1, erste Probenahme (August–Oktober 2020); S2, zweite Probenahme (Mai 2021). PFAS lagen unter der Bestimmungsgrenze für die folgenden Standorte 16, 23, 26, 33, 35, 42 (in S1 und S2); 25, 27 (in S1); und 24, 32, 34, 41 (in S2).

Bisphenol A und Nonylphenol wurden in Leitungswasserproben nicht nachgewiesen (Tabelle 1).

Die Ergebnisse sind repräsentativ für städtische Gebiete, die mit Oberflächenwasser mit diffuser Kontamination durch PFAS und andere Industriechemikalien versorgt werden.

In dieser Studie zeigten die mit Aktivkohle (AC) gefilterten Proben ähnliche PFAS-Werte wie die entsprechenden Leitungswasserproben vor der Filterung. Die mittleren Konzentrationen betrugen 32,0 ng/L bei ungefiltertem und 33,0 ng/L nach AC-Filtration (Tabelle 2). Einige Proben zeigten nach der AC-Filterung etwas höhere PFAS-Konzentrationen. Angesichts der Tatsache, dass die Wechselstromfilter Verunreinigungen durch einen Adsorptionsprozess entfernen, gehen wir davon aus, dass häusliche Wechselstromfilter unter realen Arbeitsbedingungen PFAS nicht effizient adsorbieren, wenn sie stark belastet und verstopft sind, und daher möglicherweise PFAS an das gefilterte Wasser abgeben. Ein PFAS-Durchbruch des AC-Filters wurde beobachtet, als das AC-Medium nicht regeneriert wurde, um die Adsorptionsfähigkeiten zu erneuern37. Flores et al. (2013) haben zuvor gezeigt, wie wichtig die Beladung von AC-Granulatfiltern ist, um die effiziente Entfernung von PFAS bei Trinkwasseraufbereitungsprozessen zu gewährleisten. Andererseits wurde die Effizienz der Entfernung von PFAS durch AC-Krugfilter aus Trinkwasser kürzlich von Herkert et al. (2020) bewertet und berichtet, dass 85 % der Aktivkohlefilter PFAS im Trinkwasser signifikant um ~50 % entfernten, wobei die Entfernung zunahm Effizienz für veraltete PFAS. Insgesamt gibt es Belege dafür, dass Kohlefilter PFAS nur dann wirksam entfernen können, wenn sie ordnungsgemäß gewartet werden37.

Die Umkehrosmose (RO)-Technologie zur Wasseraufbereitung hat sich als wirksam erwiesen, um Verunreinigungen zu entfernen, indem Wasser durch eine semipermeable Membran gedrückt wird, und sorgt für eine gleichmäßige Entfernung über einen längeren Zeitraum (6–12 Monate)37. Unsere Ergebnisse zeigen, dass RO-Filter die mittlere PFAS-Konzentration von 38,0 auf 1,0 ng/L reduzierten (97 % Reduzierung) (Tabelle 2). Frühere Studien zeigten übereinstimmend, dass Haushalts-RO-Filter mehr als 90 % der PFAS aus Leitungswasser entfernten38 und PFAS während des Potabilisierungsprozesses in einer Trinkwasseranlage effektiv entfernten32. Insbesondere RO-Filter haben sich aufgrund der Membranleistung aufgrund der geringen Porengröße als in der Lage erwiesen, sowohl Ersatz- als auch Alt-PFAS bis unter die Nachweisgrenze zu entfernen37.

In der aktuellen Studie wurden PFAS in abgefülltem Wasser nicht nachgewiesen, was im Einklang mit früheren Studien steht, in denen PFAS in vier spanischen Flaschenwassermarken17 und in 20 japanischen und internationalen Flaschenwassermarken10 nicht nachgewiesen wurde. Im Gegenteil, Ericson et al. (2008) fanden niedrige PFAS-Konzentrationen (<1 ng/L) in drei spanischen Flaschenwassermarken, und Schwanz et al. (2016) quantifizierten PFAS in 10 spanischen Flaschenwassermarken mit mittleren Konzentrationen von 11 ng/L für die Summe von PFAS. Darüber hinaus berichteten andere Studien über das Vorkommen von PFAS (etwas über LOQ) in Mineralwasserproben aus Europa11,20 und den Vereinigten Staaten39.

Bisphenol A und Nonylphenol wurden in gefilterten und abgefüllten Wasserproben nicht nachgewiesen.

Wir haben 5 verschiedene PFAS nachgewiesen, jeweils eines in 5 von 39 Urinproben (Abb. 2): PFPeA (0,018 ng/ml; 65,9 ng/g Kreatinin), PFHxA (0,013 ng/ml; 325 ng/g Kreatinin), 6 :2 FTS (0,024 ng/ml; 11,6 ng/g Kreatinin), 8:2 FTS (0,009 ng/ml; 4,3 ng/g Kreatinin) und PFOSA (0,026 ng/ml; 10,8 ng/g Kreatinin). Eine frühere in Barcelona durchgeführte Studie (N = 30) ergab 8 PFAS im Urin (PFBA, PFHxA, PFHpA, PFOA, PFDA, PFUdA, PFBS, PFHxS) oberhalb der Nachweisgrenzen, davon wurde PFBA (Median = 337,0 ng/ml) nachgewiesen in 100 % der Proben40. Jüngste Studien stimmen mit unseren Ergebnissen überein und zeigen, dass PFAS im Urin in geringeren Konzentrationen nachgewiesen werden als im Urin von Gemeinden, die in der Nähe von verschmutzten Standorten arbeiten oder leben oder beruflich exponiert sind41,42,43. Calafat et al. (2019) zeigten, dass 67,5 % der US-amerikanischen Allgemeinbevölkerung keine nachweisbaren PFAS-Konzentrationen im Urin aufwiesen. In der aktuellen Studie waren drei der in Urinproben nachgewiesenen PFAS (6:2 FTS, 8:2 FTS, PFOSA) nicht im Trinkwasser vorhanden. Zwei Teilnehmer mit nachweisbaren Konzentrationen von 6:2 FTS oder PFOSA gaben an, Wasser in Flaschen zu konsumieren (wobei PFAS nicht nachweisbar waren), und drei von fünf Urinproben mit nachweisbaren Konzentrationen an PFPeA, PFHxA oder 8:2 FTS stammten von Teilnehmern, die angaben, durch Klimaanlage gefiltertes Wasser zu konsumieren . Insgesamt deuten die Ergebnisse darauf hin, dass Trinkwasser für die PFPeA- und PFHxA-Werte im Urin verantwortlich sein könnte, während andere Expositionsquellen als Trinkwasser die Urinkonzentrationen von 6:2 FTS, 8:2 FTS und PFOSA erklären. Unsere Ergebnisse stimmen mit denen von Zhang et al. überein. (2013) bezüglich des Nachweises von Ersatz-PFAS im Urin (PFPeA, PFHxA), die beim Menschen kürzere Halbwertszeiten haben, daher gilt Urin als geeignete Bioprobe für PFAS, die schnell aus dem menschlichen Körper ausgeschieden werden44. Andererseits kann sich PFAS an Blutproteine binden und die Körperbelastung spiegelt sich in den Serumspiegeln von PFAS wider, die die Übertragungseffizienz in den Urin beeinflussen können45. Eine Einschränkung der vorliegenden Studie besteht darin, dass sie Punkturinproben anstelle einer wiederholten Probenahmemethode umfasste.

Eine Zusammenfassung der vorläufigen Ergebnisse zum Non-Target-Screening ist in Tabelle 3 dargestellt. Insgesamt wurden 16 von 248 Analyten in mindestens einer Wasserprobe nachgewiesen, wobei die Häufigkeit des Auftretens je nach Trinkwasserart erheblich variierte (Tabelle 3, Ergänzungstabelle 2). ). Ungefiltertes Leitungswasser wies die höchste Anzahl an Verbindungen auf, darunter 12 Mikroschadstoffe und 4 Metaboliten. Die höchsten Nachweisraten wurden für Carbamazepin (eine widerspenstige pharmazeutische Verbindung, die als Antikonvulsivum und Stimmungsstabilisator verwendet wird), Tris(chlorisopropyl)phosphat (eine Chemikalie für die Massenproduktion, die wegen ihres flammhemmenden Potenzials in Polymerformulierungen enthalten ist), Korksäure und Azelainsäure gefunden (gesättigte lineare Dicarbonsäuren, die bei der Herstellung von Körperpflegeprodukten aus Kunststoff verwendet werden) und Terbuthylazin (Herbizid). Diese wurden in 100 %, 83 %, 78 %, 56 % bzw. 56 % der ungefilterten Leitungswasserproben nachgewiesen (Tabelle 3).

Mit Wechselstrom gefiltertes Leitungswasser zeigte im Vergleich zu ungefiltertem Leitungswasser eine geringere Erkennungsfrequenz, im Vergleich zu RO-gefiltertem Wasser jedoch mehr als doppelt so häufig. Insbesondere wurden in allen Arten von Trinkwasser (ungefiltertes Leitungswasser, gefiltertes Leitungswasser und Flaschenwasser) Körperpflegeprodukte (Suberin- und Azelainsäure) nachgewiesen. Bei der Interpretation der Ergebnisse ist jedoch Vorsicht geboten. Gemäß den Konfidenzniveaus der Non-Target-Analyse in der hochauflösenden massenspektrometrischen Analyse konnten wir 4 von 5 Niveaus bestätigen, d. h. Niveau 2 nach Schymanski et al. (2014), insbesondere: (a) die Masse des Interesses; (b) die eindeutige Summenformel, aber unzureichende strukturelle Beweise; (c) die vorläufigen Kandidatenverbindungen durch Identifizierung des Verdächtigen, der Unterstruktur und der Klasse; (d) die wahrscheinliche Struktur anhand bibliotheksdiagnostischer Beweise46. In dieser Studie konnten wir die wahrscheinliche Struktur nicht anhand eines Referenzstandards bestätigen und die Ergebnisse validieren, noch konnten wir die Konzentrationen der Verdächtigen quantifizieren. Daher haben wir nur die instrumentelle Reaktion (au = willkürliche Einheiten) oder mit anderen Worten das Vorhandensein und die Häufigkeit verdächtiger Kontaminanten gemeldet.

Barcelona ist eine dicht besiedelte Stadt im Nordosten Kataloniens (Spanien). Die öffentliche Wasserversorgung ist eine Mischung aus Quellen, hauptsächlich Oberflächenwasser aus den Flüssen Llobregat und Ter, gefolgt von Grundwasser aus lokalen Grundwasserleitern und entsalztem Wasser. Diese verschiedenen Quellen unterscheiden sich in ihrer Rohwasserqualität47,48,49 und die Stadt erhält einen unterschiedlichen Anteil der verschiedenen Quellen. Insbesondere der Llobregat-Wasserlauf zeichnet sich durch eine intensive Industrietätigkeit und dicht besiedelte Gebiete aus und erhält daher städtische und industrielle Abwässer, die zur chemischen Kontamination beitragen49. Um der geografischen Variabilität von Barcelona Rechnung zu tragen, wollten wir 42 Probenahmestellen (eine pro Postleitzahl) in Häusern von Freiwilligen identifizieren, die über soziale Medien rekrutiert wurden. Geeignete Probanden wurden anhand eines Online-Fragebogens anhand der (1) Postleitzahl des Wohnsitzes; (2) Art des verbrauchten Wassers (Leitungswasser, Flaschenwasser, gefiltertes Leitungswasser); und (3) eine ausgewogene Geschlechterverteilung. Ausgewählte Probanden stellten anhand eines strukturierten Fragebogens Informationen zu Soziodemografie und Wasserverbrauch zur Verfügung. Die Teilnehmer gaben vor der freiwilligen Teilnahme an der Studie eine schriftliche Einverständniserklärung ab. Diese Studie wurde von der Ethikkommission des Parc de Salut Mar genehmigt.

Zwischen dem 31. August und dem 16. Oktober 2020 führten wir Hausbesuche durch, um Leitungswasserproben aus Haushalten und Urinproben am ersten Morgen von in der Stadt Barcelona lebenden Studienteilnehmern zu sammeln. Wir haben 39 Freiwillige eingeschrieben, darunter eine Untergruppe von 11 Nutzern von Haushaltsfiltern (N = fünf Umkehrosmose (RO), N = 6 Aktivkohle (AC)) und Nutzern von Flaschenwasser (N = 10) (Tabelle 4). Für 3 Postleitzahlen wurden keine Studienteilnehmer gefunden und wir haben Leitungswasserproben aus öffentlichen Brunnen gesammelt, um an allen 42 Postleitzahlen der Stadt Barcelona Leitungswasserproben zu erhalten.

Gefilterte und ungefilterte Leitungswasserproben wurden in drei Behältern gesammelt, nachdem etwa 2 Minuten lang kaltes Wasser laufen gelassen wurde: (1) 500-ml-Polypropylenflasche für die PFAS-Analyse; (2) 2,5-l-Glasflasche für die Bisphenol-A- und Nonylphenol-Analyse; (3) 2,5-Glasflasche für Nicht-Zielanalysen, die Ascorbinsäure als Löschmittel enthält, um Chlorreaktionen zu verhindern und eine parallele Analyse des Desinfektionsnebenprodukts zu ermöglichen50. Vor dem Besuch erhielten die Teilnehmer einen sterilen Plastikbehälter (70 ml) und Anweisungen zum Sammeln und Aufbewahren einer Urinprobe am ersten Morgen am Tag des Hausbesuchs. Die Urinprobe wurde bis zum vereinbarten Termin im Kühlschrank aufbewahrt. Urin- und Leitungswasserproben (gefiltert und ungefiltert) wurden in einer tragbaren Kühlbox mit Eisbeuteln zum Forschungszentrum transportiert, um die Temperatur auf 4 °C zu halten. Leitungswasserproben wurden bis zum Versand an das Labor (innerhalb von 2 Tagen nach der Probenahme) bei 4 °C gelagert, und Urinproben wurden bis zum Versand an das Labor am Ende der Studie bei –20 °C gelagert. Darüber hinaus wurden 10 beliebte Marken natürlichen Mineralwassers in Flaschen ausgewählt und eine 1,5-l-Flasche aus Polyethylenterephthalat (PET) jeder Marke in örtlichen Supermärkten gekauft und bei Raumtemperatur zum Labor transportiert.

Im Mai 2021 wurden an denselben Standorten Wasserproben entnommen, um die saisonale Variation von PFAS im Leitungswasser zu bewerten (Tabelle 4). Für die PFAS-Analyse wurden Proben in 500-ml-Polypropylenflaschen gesammelt. Die Versand- und Lagerungsverfahren waren identisch mit denen der ersten Probenahme.

Wir analysierten 35 PFAS im gesamten Satz an Trink- und Urinproben, darunter 10 Perfluoralkylcarboxylate (C4-C13), 10 Perfluoralkylsulfonate (C4-C13), 3 Perfluoroctansulfonamide (PFOSA, N-MeFOSA, N-EtFOSA) und 4 Fluortelomersulfonate (FTS n:2, n = 4, 6, 8 und 10) und 8 Ether-PFAS, einschließlich HFPO-DA (2,3,3,3-Tetrafluor-2-(1,1,2,2,3, 3,3-Heptafluorpropoxy)-propansäure [Gen X]), ADONA (Dodecafluor-3H-4,8-dioxanonanoat) und chloriertes PFAS (Tabelle 4 und Ergänzungstabelle 3). Darüber hinaus wurden in der ersten Probenahmekampagne Bisphenol A und Nonylphenol in Trinkwasserproben analysiert (Tabelle 4). Die Nachweis- und/oder Quantifizierungsgrenzen für PFAS, Bisphenol A und Nonylphenol sind in der Ergänzungstabelle 3 aufgeführt. Informationen zu Reagenzien und Qualitätskontrollmaßnahmen gemäß der Entscheidung der Kommission 2002/657/EG51 sind in den Ergänzungsmethoden aufgeführt.

Trinkwasserproben wurden durch Online-Festphasenextraktion (SPE) vorkonzentriert, gefolgt von LC-MS/MS zur Analyse von PFAS8,17,42. Vor der Analyse wurden markierte interne Standards hinzugefügt (Ergänzungstabelle 3). Für alle mit Flüssigchromatographie (LC-MS/MS) gekoppelten Tandem-Massenspektrometrieanalysen wurde ein TSQ-Quanten-Triple-Quadrupol-Massenspektrometer verwendet, das mit einer Elektrospray-Ionisationsquelle (ESI) ausgestattet war (Thermo Fisher Scientific, San Jose, CA, USA). Die Analysen wurden im Negativionen-Elektrospray und im Multiple Reaction Monitoring Acquisition Mode (MRM) durchgeführt. Die Sprühspannung wurde auf 3,0 kV gewählt und die Tubuslinsenspannung und Kollisionsenergie wurden für jeden Übergang optimiert. Die durch Argongaskollision induzierte Dissoziation wurde mit einem Druck von 1,5 Millitorr (mTorr) verwendet. Die Datenerfassung wurde mit der Software Xcalibur 2.0.7 (Thermo Fisher Scientific) durchgeführt. Die chromatographische Trennung wurde auf einer Umkehrphasen-Kinetex-XB-C18-Säule (100 × 2,1 mm, 2,6 μm) durchgeführt, der eine C18-Schutzsäule (2 × 2,1 mm, 2,6 μm) vorangestellt war, beide von Phenomenex (Torrance, CA, USA). einen Ofen bei 40°C. Die Proben wurden homogenisiert und ein Aliquot von 1 ml direkt mit dem EQuan-Umweltquantifizierungssystem von Thermo Electron verarbeitet, das aus zwei Surveyor LC- und MS-Pumpen mit einer Vorkonzentrationssäule, einer Analysesäule und einem PAL-Autosampler (CTC Analytics, Zwingen, Schweiz) besteht. und eine Schaltgeräteeinheit. Das gesamte System war mit einem TSQ-Quanten-Triple-Quadrupol-Massenspektrometer verbunden. Um die Hintergrundkontamination während des gesamten Verfahrens zu minimieren, wurden alle bekannten Kontaminationsquellen, einschließlich zugängliches Polytetrafluorethylen (PTFE) und andere Fluorpolymermaterialien von Instrumenten und Apparaten, eliminiert. Als Qualitätskontrollen wurden Rohlinge und weißverstärkte Rohlinge verwendet. Darüber hinaus wurde nach der LC-Pumpe und vor dem Injektionsventil eine Säule (Hypersil GOLD C18, 20 × 2,1 mm und 12 μm von Thermo Fisher Scientific, Franklin, MA) zum Einfangen von PFAS verwendet und ein Bypass des Entgasers hergestellt in der MS-Pumpe. Die Abfangsäule verbesserte die LOQ insbesondere für PFHxA und PFOA. Die verwendeten SPE-Säulen waren eine Kombination aus Mixed-Mode-Strata-X-Kartusche (2,0 × 20 mm, 25 μm Partikelgröße; Phenomenex, Torrance, CA, USA) und plus Hypersil GOLD C18 (2,1 × 20 mm, 12 μm Partikelgröße; Thermo Fisher Scientific, Franklin, MA). Nach der Anreicherung mit 1 ml/min wurden die Analyten zur Trennung auf die Analysesäule übertragen, indem das MS-Ventil in den Lademodus geschaltet wurde. Die mobile Phase bestand aus Wasser als Lösungsmittel A und Methanol als Lösungsmittel B bei einer Flussrate von 300 µL/min unter Verwendung eines linearen Gradienten. Die Gesamtlaufzeit betrug 15 Minuten. Die Temperatur der Ionentransferröhre wurde auf 300 °C eingestellt. Stickstoff wurde als Hüllgas, Ionenspülgas als Hilfsgas bei Durchflussraten von 40 psi, 0 bzw. 10 willkürlichen Einheiten (au) verwendet.

Urinproben wurden durch Offline-SPE vorkonzentriert. Zunächst wurden 3,5 ml Urinproben als interner Extraktionsstandard mit der markierten EPA-533ES-Mischung und 13C8-FOSA versetzt. Jede Probe wurde mit Ultraschall behandelt (20 Min.) und zentrifugiert (3000 U/min, 10 Min.), um feste Rückstände zu entfernen. Der Überstand wurde mit 7 ml Wasser und 4,6 µL Ameisensäure verdünnt. Oasis-HLB SPE-Kartusche, 200 mg/6 ml (Waters Corporation, Milford, MA), wurde mit 5 ml Methanol und 5 ml angesäuertem Wasser (0,1 % Ameisensäure) konditioniert. Anschließend wurde der verdünnte Urin auf die konditionierte SPE-Kartusche geladen. Schließlich wurden PFAS zweimal mit 5 ml MeOH:H2O 20:80 eluiert. Die Extrakte wurden zur Trockne eingedampft und mit angesäuertem MeOH:H2O 70:30 (0,1 % HCOOH) und der mit EPA-533IS gekennzeichneten Mischung als interner Injektionsstandard bis zu 200 µL rekonstituiert. Vorbereitete Proben wurden vor der Analyse bei –20 °C gelagert. Die mobile Phase bestand aus Lösungsmittel A (0,1 % Ameisensäure in Wasser) und Lösungsmittel B (0,1 % Ameisensäure in Acetonitril) unter Verwendung eines linearen Gradienten. Die Flussrate der mobilen Phase betrug 200 µL/min. Die Gesamtdauer der Methode betrug 25 Minuten. Das Probenvolumen der Injektion betrug 10 μL. Die Temperatur des Ionentransferrohrs, die Mantel- und Hilfsgasströmungsraten wurden auf 250 °C, 65 psi bzw. 15 willkürliche Einheiten (au) eingestellt.

Die Analyse wurde durch Flüssig-Flüssig-Extraktion (LLE) mit Dichlormethan und Gaschromatographie gekoppelt an das Dreifach-Quadrupol-Massenspektrometer EVOQ GC-TQ (Bruker, Fremont, CA, USA) gemäß der US-amerikanischen EPA-1625-Methode52,53 durchgeführt. Die chromatographische Trennung wurde mit einer DB 5-Kapillarsäule (30 m × 0,25 mm Innendurchmesser × 0,25 µm Filmdicke) von J&W unter Verwendung von Helium als Trägergas in einem GC-MS/MS-Gerät erreicht. Das Temperaturprogramm reichte von 70 °C (1 Minute gehalten) bis 310 °C (15 Minuten gehalten) bei 10 °C/Minute. Die Injektor- und Grenzflächentemperaturen betrugen 280 °C. Der Injektionsmodus erfolgte 1 Minute lang ohne Splitting und das Injektionsvolumen betrug 1 µL. Die Massenspektrometrie wurde im Elektronenionisationsmodus bei einer Ionisationsenergie von 70 eV durchgeführt. Die Temperatur der Ionenquelle wurde auf 250 °C eingestellt. Die Erfassung erfolgte im Selected Ion Monitoring (SIM)-Modus.

Leitungswasserproben wurden nach einer benutzerdefinierten Methode entnommen, die von Dittmar & Koch (2006) übernommen wurde. Kurz gesagt wurden 2,0-l-Probenaliquots bei pH 2,5 mit Ameisensäure angesäuert, um das Maximum an Verbindungen zu extrahieren, die bei neutralem pH negativ geladen werden konnten, und mit Bond Elut PPL-Kartuschen (500 mg, 3 ml, Agilent Technologies) extrahiert. Die Kartuschen wurden beladen, mit 3 ml 0,1 %iger Ameisensäure gewaschen, im Vakuum getrocknet und mit 2,0 ml Methanol eluiert. Die Extrakte wurden bis zu ihrer Analyse bei –20 °C gelagert. Parallel zu jeder Probencharge wurde nach genau dem gleichen Verfahren ein Blindwert (2,0 l abgeschrecktes und angesäuertes Reinstwasser) extrahiert. Methanolextrakte wurden 1:1 mit hochreinem Wasser verdünnt und mittels Hochleistungsflüssigkeitschromatographie gekoppelt mit hochauflösender Massenspektrometrie (LC-HRMS) analysiert. Jeder Extrakt wurde einmal als Einzelreplikation injiziert. Die LC wurde mit einem Acquity UPLC-System (Waters) durchgeführt und die Trennung mit einer ZORBAX Eclipse XDC18-Säule (150 × 4,6 mm, 5 m Partikelgröße; Agilent Technologies) und Acetonitril/Ammoniumformiat (0,01 M, pH 3,0) als mobile Phasen erreicht (0,5 ml/min). Die Ionisierung wurde mit Elektrospray (ESI) in positiver und negativer Polarität durchgeführt. Die Erfassung wurde im datenabhängigen Scanmodus mit einem Q Exactive™-Massenspektrometer (Thermo Fisher Scientific) durchgeführt. Das Hauptereignis des vollständigen Scans wurde von m/z 70 bis 1000 mit einer Auflösung von 70.000 FWHM (gemessen bei m/z 200) erfasst, während datenabhängige MS2-Ereignisse an den fünf am häufigsten vorkommenden Ionen durchgeführt wurden (Res = 17.500 FWHM, normalisiert). Kollisionsenergie = 30 %).

Chromatogrammglättung, Chromatogrammausrichtung, Peak-Entfaltung und Peak-Integration wurden mit Thermo Compound Discoverer Version 3.1 (Thermo Fisher Scientific) durchgeführt. Chromatogramme wurden mit einer AM/Z-Toleranz von 5 ppm und gemäß dem integrierten „adaptiven Kurvenmodell“ abgeglichen. Peaks wurden mit mindestens fünf Scans/Peak und einer Massentoleranz von 5 ppm unter Berücksichtigung des quasi-molekularen Ions und potenzieller Natrium/Kalium-Addukte erstellt. Nachdem die Spitzenliste erhalten worden war, wurde ein Verdachtsscreening für 248 ausgewählte organische Mikroschadstoffe und ihre zugehörigen Metaboliten durchgeführt (Ergänzungstabelle 2). Das Vorkommen dieser Verbindungen wurde auf der Grundlage (i) der genauen Massenmessung (m/z-Fehlertoleranz von ±5 ppm) und (ii) der Kohärenz ihrer experimentellen MS2-Spektren bestätigt oder verworfen. Zu diesem Zweck wurden MS2-Spektren mit MassBank-Einträgen verglichen, sofern diese verfügbar waren; MS2-Fragmente wurden vorläufig identifiziert und unter Verwendung des FISh-Zuordnungsalgorithmus (Thermo Fischer Scientific) bewertet. und die Wahrscheinlichkeit einer MS2-Fragmentierung wurde mit dem Metfrag-Webtool bewertet und eingestuft. Die chromatographischen Peaks der vorläufig identifizierten Verbindungen wurden Probe für Probe mit Xcalibur integriert. Bei der Integration wurden das quasimolekulare Ion und, wenn möglich, das Vorhandensein zusätzlicher ESI-Fragmentierungsionen und deren Intensitätsverhältnis berücksichtigt. Die Ergebnisse wurden als instrumentelle Reaktion angegeben (Peakflächen, in willkürlichen Einheiten, au). Das Konfidenzniveau einer solchen Annotation entspricht Level 2 nach Schymanski et al. (2014).

Die deskriptive Statistik einzelner Chemikalien basierte auf Proben mit Konzentrationen > LOQ nach einer früheren Studie17. Die Gesamt- oder Summe der PFAS-Konzentrationen basierte auf Konzentrationen > LOQ einzelner Verbindungen. Die Verteilung der Variablen wurde mit Q-Q-Diagrammen und dem Shapiro-Wilk-Test auf Normalität untersucht. Spearman-Rangkorrelationskoeffizienten wurden berechnet, um den Grad der Korrelationen zwischen den Konzentrationen einzelner Chemikalien (>LOQ) zu bewerten, die in >45 % der Proben nachgewiesen wurden, wobei p < 0,05 als signifikant angesehen wurde. Um die Entfernungseffizienz der Filter zu beurteilen, wurden gepaarte t-Tests verwendet, um die Konzentrationen vor/nach der Filtration zu vergleichen. Die Homogenität der Varianzen wurde für jede Variable untersucht und in den gepaarten t-Test einbezogen. Die durchschnittliche prozentuale Änderung wurde als Erhöhung oder Verringerung der Konzentration im Verhältnis zur durchschnittlichen Konzentration vor der Filtration berechnet. Die Analysen wurden mit der R-Software (Version 4.1.1)54 durchgeführt.

Alle Daten, die die Ergebnisse dieser Studie stützen, sind im Artikel und/oder in den Zusatzinformationen verfügbar.

Der Code ist auf Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Wee, SY & Aris, AZ Endokrin wirkende Verbindungen im Trinkwasserversorgungssystem und Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit. Umgebung. Int. 106, 207–233 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Kahn, LG, Philippat, C., Nakayama, SF, Slama, R. & Trasande, L. Endokrin wirkende Chemikalien: Auswirkungen auf die menschliche Gesundheit. Lancet Diabetes Endocrinol. 8, 703–718 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Buck, RC et al. Perfluoralkyl- und Polyfluoralkylsubstanzen in der Umwelt: Terminologie, Klassifizierung und Herkunft. Integr. Umgebung. Bewerten. Geschäftsführer 7(4), 513–541 (2011).

Artikel CAS Google Scholar

OECD. Auf dem Weg zu einer neuen umfassenden globalen Datenbank für Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS). Serie zum Thema Risikomanagement. Nr.39 https://www.oecd.org/officialdocuments/publicdisplaydocumentpdf/?cote = ENV-JM-MONO (2018).

Kissa, E. Fluorierte Tenside und Repellentien, 2. Aufl. (Marcel Dekker: New York, 2005).

ATSDR. Toxikologisches Profil für Perfluoralkyle. https://www.atsdr.cdc.gov/ToxProfiles/tp200.pdf (2021).

Domingo, JL & Nadal, M. Exposition des Menschen gegenüber Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS) durch Trinkwasser: ein Überblick über die aktuelle wissenschaftliche Literatur. Umgebung. Res. 177, 108648 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Munoz, G., Liu, J., Vo Duy, S. & Sauvé, S. Analyse von F-53B, Gen-X, ADONA und neuen Fluoralkylether-Substanzen in Umwelt- und Biomonitoring-Proben: eine Übersicht. Trends Umgebung. Anal. Chem. 23, e00066 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Hu, XC et al. Nachweis von Poly- und Perfluoralkylsubstanzen (PFAS) im US-Trinkwasser von Industriestandorten, militärischen Feuerübungsplätzen und Abwasseraufbereitungsanlagen. Umgebung. Wissenschaft. Technol. Lette. 3, 344–350 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Igarashi, Y., Takahashi, M., Tsutsumi, T., Inoue, K. & Akiyama, H. Überwachung der Analyse von Perfluoralkylsubstanzen und F-53B in Flaschenwasser-, Tee- und Saftproben mittels LC-MS/MS. Chem. Pharm. Stier. 69, 286–290 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Le Coadou, L. et al. Qualitätsuntersuchung von in Frankreich verkauftem natürlichem Mineralwasser und Quellwasser: Überwachung von Hormonen, Pharmazeutika, Pestiziden, Perfluoralkylsubstanzen, Phthalaten und Alkylphenolen im Ultraspurenbereich. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 15, 603–604, (2017).

Kleywegt, S., Raby, M., McGill, S. & Helm, P. Die Auswirkungen von Risikomanagementmaßnahmen auf die Konzentrationen von Per- und Polyfluoralkylsubstanzen in Quell- und aufbereitetem Trinkwasser in Ontario, Kanada. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 748, 141195 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Liu, L., Qu, Y., Huang, J. & Weber, R. Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS) in chinesischem Trinkwasser: Risikobewertung und geografische Verteilung. Umgebung. Wissenschaft. EUR. 33, 1–12 (2021).

Artikel Google Scholar

Sharma, BM et al. Perfluoralkylsubstanzen (PFAS) im Fluss- und Grund-/Trinkwasser des Ganges-Einzugsgebiets: Emissionen und Auswirkungen auf die menschliche Exposition. Umgebung. Umweltverschmutzung. 208, 704–713 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Boone, JS et al. Per- und Polyfluoralkylsubstanzen in Quell- und aufbereitetem Trinkwasser der Vereinigten Staaten. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 653, 359–369 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Schwanz, TG, Llorca, M., Farré, M. & Barceló, D. Bewertung von Perfluoralkylsubstanzen in Trinkwasser aus Brasilien, Frankreich und Spanien. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 539, 143–152 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Llorca, M. et al. Analyse von Perfluoralkylsubstanzen in Wässern aus Deutschland und Spanien. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 431, 139–150 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Boiteux, V., Dauchy, X., Rosin, C. & Boiteux, JFV Nationale Screening-Studie zu 10 perfluorierten Verbindungen in rohem und aufbereitetem Leitungswasser in Frankreich. Bogen. Umgebung. Kontam. Toxicol. 63, 1–12 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Zafeiraki, E. et al. Bestimmung perfluoralkylierter Substanzen (PFAS) in Trinkwasser aus den Niederlanden und Griechenland. Lebensmittelzusatz. Kontam. - Teil A Chem. Anal. Kontrolle. Messe. Risikobewertung. 32, 2048–2057 (2015).

CAS Google Scholar

Gellrich, V., Brunn, H. & Stahl, T. Perfluoralkyl- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS) in Mineralwasser und Leitungswasser. J. Umgebung. Wissenschaft. Gesundheit ein Gift. Gefährlicher Subst. Umgebung. Ing. 48, 129–135 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Zhang, H., Zhang, Y., Li, J. & Yang, M. Vorkommen und Expositionsbewertung von Bisphenol-Analoga in Quellwasser und Trinkwasser in China. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 655, 607–613 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Noorimotlagh, Z., Haghighi, NJ, Ahmadimoghadam, M. & Rahim, F. Eine aktualisierte systematische Übersicht über die mögliche Wirkung von Nonylphenol auf die männliche Fruchtbarkeit. Umgebung. Wissenschaft. Umweltverschmutzung. Res. 24, 3298–3314 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Couderc, M. et al. Neuroentwicklungs- und Verhaltenseffekte der Nonylphenol-Exposition während der Trächtigkeit und Stillzeit bei F1-Ratten. Neurotoxicology 44, 237–249 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Europäische Kommission. Richtlinie (EU) 2020/2184 des Europäischen Parlaments und des Rates vom 16. Dezember 2020 über die Qualität von Wasser für den menschlichen Gebrauch. https://eur-lex.europa.eu/eli/dir/2020/2184/oj (2020).

Europäische Kommission. Durchführungsbeschluss der Kommission vom 19.1.2022 zur Erstellung einer Beobachtungsliste besorgniserregender Stoffe und Verbindungen für Wasser für den menschlichen Gebrauch gemäß der Richtlinie (EU) 2020/2184 des Europäischen Parlaments und des Rates. (2022).

Brendel, S., Fetter, É., Staude, C., Vierke, L. & Biegel-Engler, A. Kurzkettige Perfluoralkylsäuren: Umweltbedenken und eine Regulierungsstrategie im Rahmen von REACH. Umgebung. Wissenschaft. EUR. 30, 1–11 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Cousins, IT et al. Strategien zur Gruppierung von Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS) zum Schutz der Gesundheit von Mensch und Umwelt. Umgebung. Wissenschaft. Verfahren. Auswirkungen 22, 1444–1460 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Nian, M. et al. Zusammenhang zwischen pränataler PFAS-Exposition und fötalen Sexualhormonen: Sind kurzkettige PFAS sicherer? Umgebung. Wissenschaft. Technol. 54, 8291–8299 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Gao, K. et al. Pränatale Exposition gegenüber Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS) und Zusammenhang zwischen der Effizienz des Plazentatransfers und der Dissoziationskonstante von Serumproteinen-PFAS-Komplexen. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 53, 6529–6538 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Gellrich, V., Stahl, T. & Knepper, TP Verhalten perfluorierter Verbindungen in Böden während Auslaugungsexperimenten. Chemosphere 87, 1052–1056 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Li, F. et al. Kurzkettige Per- und Polyfluoralkylstoffe in aquatischen Systemen: Vorkommen, Auswirkungen und Behandlung. J. Chem. Ing. 380, 122506 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Flores, C., Ventura, F., Martin-Alonso, J. & Caixach, J. Vorkommen von Perfluoroctansulfonat (PFOS) und Perfluoroctanoat (PFOA) in nordöstlichen spanischen Oberflächengewässern und deren Entfernung in einer Trinkwasseraufbereitungsanlage, die konventionelle kombiniert und fortgeschrittene Behandlungen in parallelen Linien. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 461, 618–626 (2013).

Artikel Google Scholar

Pignotti, E. et al. Saisonale Schwankungen im Vorkommen von Perfluoralkylsubstanzen in Wasser-, Sediment- und Fischproben aus dem Ebrodelta (Katalonien, Spanien). Wissenschaft. Gesamtumgebung. 607, 933–943 (2017).

Artikel Google Scholar

Nguyen, MA et al. Saisonale Trends von Per- und Polyfluoralkylsubstanzen im Flusswasser, das von Brandübungsplätzen und Kläranlagen betroffen ist. Chemosphere 308, 136467 (2022).

Artikel CAS Google Scholar

Tokranov, AK et al. Oberflächenwasser-/Grundwassergrenzen beeinflussen saisonale PFAS-Konzentrationen und PFAA-Vorläuferumwandlungen. Umgebung. Wissenschaft. Verfahren. Auswirkungen 23, 1893–1905 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Zhu, Y. & Bartell, SM Per- und Polyfluoralkylsubstanzen im Trinkwasser und im Geburtsgewicht in den USA: eine Studie auf Kreisebene. Umgebung. Epidemiol. 4, e0107 (2020).

Artikel Google Scholar

AWWA. Trinkwasseraufbereitung für PFAS-Auswahlleitfaden Technischer Support zur Richtlinie für Per- und Polyfluoralkyl-Substanzen. https://www.awwa.org/Portals/0/AWWA/ETS/Resources/Technical Reports/Drinking-Water-Treatment-PFAS.pdf?ver = 2020-11-10-100726-250 (2020).

Herkert, NJ et al. Bewertung der Wirksamkeit von Point-of-Use-Trinkwasserfiltern für Privathaushalte für Perfluoralkylsubstanzen (PFAS). Umgebung. Wissenschaft. Technol. Lette. 7, 178–184 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Chow, SJ, Ojeda, N., Jacangelo, JG & Schwab, KJ Nachweis von ultrakurzkettigen und anderen Per- und Polyfluoralkylsubstanzen (PFAS) in US-amerikanischem Flaschenwasser. Wasserres. 201, 117292 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Perez, F., Llorca, M., Farré, M. & Barceló, D. Automatisierte Analyse perfluorierter Verbindungen in menschlichen Haar- und Urinproben durch Turbulent-Flow-Chromatographie gekoppelt mit Tandem-Massenspektrometrie. Anal. Bioanal. Chem. 402, 2369–2378 (2012).

Artikel CAS Google Scholar

Calafat, AM et al. Ältere und alternative Per- und Polyfluoralkylsubstanzen in der US-amerikanischen Allgemeinbevölkerung: gepaarte Serum-Urin-Daten aus der National Health and Nutrition Examination Survey 2013–2014. Umgebung. Int. 131, 105048 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Kato, K., Kalathil, AA, Patel, AM, Ye, Chemosphere 209, 338–345 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Worley, RR et al. Per- und Polyfluoralkylsubstanzen in menschlichen Serum- und Urinproben einer exponierten Wohnsiedlung. Umgebung. Int. 106, 135–143 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Zhang, Y., Beesoon, S., Zhu, L. & Martin, JW Biomonitoring von Perfluoralkylsäuren im menschlichen Urin und Schätzungen der biologischen Halbwertszeit. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 47, 10619–10627 (2013).

Artikel CAS Google Scholar

Ingelido, AM et al. Biomonitoring perfluorierter Verbindungen bei Erwachsenen, die kontaminiertem Trinkwasser ausgesetzt sind, in der Region Venetien, Italien. Umgebung. Int. 110, 149–159 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Schymanski, EL et al. Identifizierung kleiner Moleküle mittels hochauflösender Massenspektrometrie: Vertrauen vermitteln. Umgebung. Wissenschaft. Technol. 48, 2097–2098 (2014).

Artikel CAS Google Scholar

Gómez-Gutierrez, A., Navarro, S., Masdeu, J. & Gracia, J. Die hygienische Qualität von Wasser für den menschlichen Gebrauch in Barcelona. https://www.aspb.cat/documents/qualitat-sanitaria-laigua-consum-huma-barcelona/ (2012).

Guardiola, A., Ventura, F., Matia, L., Caixach, J. & Rivera, J. Gaschromatographisch-massenspektrometrische Charakterisierung flüchtiger organischer Verbindungen im Leitungswasser von Barcelona. J. Chromatogr. B Biomed. Wissenschaft. Appl. 562, 481–492 (1991).

Artikel CAS Google Scholar

Quintana, J., de la Cal, A. & Boleda, MR Überwachung des komplexen Vorkommens von Pestiziden im Llobregat-Becken, in natürlichen Gewässern und in Trinkwasser im Großraum Barcelona (Katalonien, Nordostspanien) durch eine validierte Online-Analysemethode mit mehreren Rückständen. Wissenschaft. Gesamtumgebung. 692, 952–965 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Redondo-Hasselerharm, PE et al. Erkenntnisse zur Abschätzung der Exposition gegenüber regulierten und nicht regulierten Desinfektionsnebenprodukten im Trinkwasser. J. Expo. Wissenschaft. Umgebung. Epidemiol. 1–11 (2022).

Europäische Kommission. Entscheidung der Kommission vom 12. August 2002 zur Umsetzung der Richtlinie 96/23/EG des Rates über die Durchführung von Analysemethoden und die Interpretation der Ergebnisse (2002/657/EG). Aus. J. Eur. Komm. (2002).

US-Umweltschutzbehörde. Methode 1625C Halbflüchtige organische Verbindungen durch Isotopenverdünnung GCMS. (1989).

Dittmar, T. & Koch, BP Thermogene organische Substanz gelöst im Abgrundozean. Mar. Chem. 102, 208–217 (2006).

Artikel CAS Google Scholar

R-Kernteam. R: eine Sprache und Umgebung für statistische Berechnungen. https://www.r-project.org (2021).

Referenzen herunterladen

Dieses Projekt wurde durch das Projekt „PI20/00829“ finanziert, das vom Instituto de Salud Carlos III finanziert und von der Europäischen Union (EFRE) „A way to make Europe“ kofinanziert wurde, sowie vom Ajuntament de Barcelona (Institut de Cultura, Pla Barcelona). Ciencia 2019. #19S01446-006). Wir bedanken uns für die Unterstützung des spanischen Ministeriums für Wissenschaft und Innovation im Rahmen des Programms „Centro de Excelencia Severo Ochoa 2019–2023“ (CEX2018-000806-S und CEX2018-000794-S, finanziert von MCIN/AEI/ 10.13039/501100011033, für ISGlobal und IDAEA). -CSIC) und Unterstützung durch die Generalitat de Catalunya durch das CERCA-Programm. MJF dankt ihr für ihr Ramón y Cajal-Stipendium (RyC-2015-17108) von der AEI-MICIU. Wir danken Natalia Lopo, Lourdes Arjona und Antonia Valentín (ISGlobal) für ihre technische Unterstützung bei der Probenahme, den analytischen Messungen und der Datenanalyse. Wir danken Patricia González, Anna Gómez, Sònia Navarro und Laia Font-Ribera (Gesundheitsamt von Barcelona) für die Bereitstellung wertvoller Informationen über die Trinkwasserversorgung Barcelonas. Die PFAS-Analysen im Urin wurden im Rahmen der Abschlussarbeit (Universitat de Barcelona) von Paula Villasante durchgeführt. Abschließend möchten wir allen Freiwilligen danken, die an dem Projekt teilgenommen haben.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: Dora Cserbik, Paula E. Redondo-Hasselerharm.

Diese Autoren haben diese Arbeit gemeinsam betreut: Cristina M. Villanueva, Cintia Flores.

ISGlobal, Barcelona, Spanien

Dora Cserbik, Paula E. Redondo-Hasselerharm und Cristina M. Villanueva

Universität Pompeu Fabra (UPF), Barcelona, Spanien

Dora Cserbik, Paula E. Redondo-Hasselerharm und Cristina M. Villanueva

CIBER Epidemiologie und öffentliche Gesundheit (CIBERESP), Madrid, Spanien

Dora Cserbik, Paula E. Redondo-Hasselerharm und Cristina M. Villanueva

IMIM (Hospital del Mar Medical Research Institute), Barcelona, Spanien

Dora Cserbik & Cristina M. Villanueva

Katalanisches Institut für Wasserforschung, ICRA, Girona, Spanien

Maria J. Farré & Josep Sanchís

Universität Girona, Girona, Spanien

Maria J. Farré & Josep Sanchís

Labor für Massenspektrometrie/Organische Schadstoffe, Institut für Umweltverträglichkeitsprüfung und Wasserforschung, IDAEA-CSIC, Barcelona, Spanien

Arantxa Bartolomé, Alexandra Paraian, Eva María Herrera, Josep Caixach und Cintia Flores

Sie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchen

CMV, CF, JC, MJF und JS konzipierten die Studie und entwarfen die Methodik, und DCS und PERH sammelten die Trinkwasserproben. AB, AP, CF, DCS, EMH, MJF, JS und PERH führten die analytischen Messungen durch und AB, CF, MJF und JS validierten die Daten. DCS und PERH führten eine Datenanalyse durch und verfassten das Manuskript, das von CMV, CF, MJF, JC überprüft und bearbeitet wurde. JSCMV, MJF und CF verwalteten das Projekt und akquirierten die finanzielle Unterstützung. DCS und PERH sind Co-Erstautoren.

Korrespondenz mit Cristina M. Villanueva.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Anmerkung des Herausgebers Springer Nature bleibt hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten neutral.

Open Access Dieser Artikel ist unter einer Creative Commons Attribution 4.0 International License lizenziert, die die Nutzung, Weitergabe, Anpassung, Verbreitung und Reproduktion in jedem Medium oder Format erlaubt, sofern Sie den/die ursprünglichen Autor(en) und die Quelle angemessen angeben. Geben Sie einen Link zur Creative Commons-Lizenz an und geben Sie an, ob Änderungen vorgenommen wurden. Die Bilder oder anderes Material Dritter in diesem Artikel sind in der Creative Commons-Lizenz des Artikels enthalten, sofern in der Quellenangabe für das Material nichts anderes angegeben ist. Wenn Material nicht in der Creative-Commons-Lizenz des Artikels enthalten ist und Ihre beabsichtigte Nutzung nicht gesetzlich zulässig ist oder über die zulässige Nutzung hinausgeht, müssen Sie die Genehmigung direkt vom Urheberrechtsinhaber einholen. Um eine Kopie dieser Lizenz anzuzeigen, besuchen Sie http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.

Nachdrucke und Genehmigungen

Cserbik, D., Redondo-Hasselerharm, PE, Farré, MJ et al. Exposition des Menschen gegenüber Per- und Polyfluoralkylsubstanzen und anderen neu auftretenden Schadstoffen im Trinkwasser. npj Clean Water 6, 16 (2023). https://doi.org/10.1038/s41545-023-00236-y

Zitat herunterladen

Eingegangen: 25. August 2022

Angenommen: 20. Februar 2023

Veröffentlicht: 3. März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41545-023-00236-y

Jeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:

Leider ist für diesen Artikel derzeit kein Link zum Teilen verfügbar.

Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedIt

Journal of Exposure Science & Environmental Epidemiology (2023)